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锰基VOCs催化燃烧催化剂改性及其性能研究

         PM2.5和03已成为我国主要的大气二次污染物,VOCs作为其重要的前体物,在复合型大气污染的形成过程中起着关键作用。
在2015年3100万吨的VOCs排放中,甲苯所占比例大。工业上主要采用贵金属催化剂催化燃烧处理甲苯,虽然低温催化活性高,
但催化剂成本高,价格昂贵,且易中毒。开发具有相同甲苯催化低温活性且耐毒性高的低成本非贵金属催化剂具有重要意义和应用价值。
锰基催化剂具有良好的氧化还原性能,且价格低廉。但是单一锰金属氧化物催化剂活性较低、高温下易发生相变失活,
因此对锰基催化剂进行修饰与改性,提高其热稳定性和催化燃烧效率,具有较好的研究意义和实用价值。
本文采用非贵金属Zr和Ce对锰金属氧化物催化剂进行修饰,并对其进行SEM. BET、XRD、TEM、XPS、TGA-DSC和H2-TPR等一系列表征,
探讨不同修饰元素对锰基催化剂的形貌、比表面积、孔体积、晶相、元素组成、热稳定性和氧化还原性能的影响。
结果表明,Ce和Zr会影响锰基催化剂的形貌,改变锰基催化剂的晶格结构,促进Mn4+和晶格氧的生成。Zr修饰有助于提高锰基催化剂的热稳定性,
而Ce修饰促进锰基催化剂氧化还原性能的提高。在催化剂活性表征方面,对于甲苯、乙酸乙酯和氯苯三种典型的VOCs污染物,Zr修饰锰基催化剂活性
只在氯苯的催化反应中有较大的提升。Ce修饰锰基催化剂虽然具有较好的甲苯和乙酸乙酯催化燃烧活性,但其抗氯中毒性能差。
而制备的Mn-Zr-Ce催化剂具有均一的介孔结构,较大的比表面积和孔体积,Mn4+和晶格氧含量均较高。在热稳定性,氧化还原性,
抗氯中毒性及失活再生能力等方面均展现更佳的性能。本文采用Cu对Mn-Zr-Ce催化剂进行进一步修饰。
当Cu修饰比例为25%时,催化剂具有大的比表面积和孔体积,各活性组分均匀分布,表面活性氧含量、热稳定性、氧化还原性能均得到提高。
催化活性结果表明,Cu修饰有利于催化剂的甲苯催化活性的提高,在260℃下连续运行48小时,甲苯降解率仍保持90%以上。
25%Cu-Mn-Zr-Ce催化剂的甲苯催化活性可与工业贵金属催化剂相匹敌。同时,本文还对25%Cu-Mn-Zr-Ce催化剂上甲苯的降解途径进行了一定的探究。